中子能谱是中子学积分实验的重要参数,在检验程序和评价数据库及分析中子在物质中的输运行为上具有反应道齐全、显示直接、易于观察分析、结论明确等优点。在中子积分实验中,为获取14MeV中子与裂变材料作用后介质内50keV~1.5MeV中子能谱数据,将50keV~1.5MeV分段,采用不同气压的球形含氢正比计数管进行测量,计数管的形状采用球形是考虑到介质内不同方向入射的中子在计数管内具有相同的响应和效率。中子与裂变材料作用后其γ辐射包括:初级和次级中子的非弹性散射引起的γ辐射[1]、热中子辐射俘获[2]以及裂变瞬发γ辐射[3]和裂变子核的缓发γ辐射[4-5]、自身的γ辐射[6]等,因此其介质内的γ射线非常强,当用球形含氢正比计数管测量裂变材料介质内中子能谱时,由于γ射线与计数管管壁及管内气体作用产生次级电子,电子沉积的能量会对低能部分能谱产生贡献[7],γ射线越强,贡献越大,最终导致中子的反冲质子谱变形,由此解出来的中子能谱是不正确的,因此需考虑强γ射线对中子测量的影响。本文通过实验测量结合模拟计算的方式分析γ射线对1.5MeV以下中子能谱测量的影响,并提出解决这一影响的方法。
1、 γ射线影响分析
1.1球形含氢正比计数管工作原理及结构
球形含氢正比计数管由一个细中心丝阳极和一个与它同轴的球壳形阴极所组成,内充特定成份的气体[8]。
当射线通过计数管内的气体时,与气体分子发生电离作用,形成的电子和正离子在电场作用下分别向阳极和阴极漂移。正离子由于质量大,漂移的电场方向是由强到弱,因此不再电离气体,而电子漂移的电场方向是由弱到强,进入雪崩区,电子在一个碰撞自由程内获得的能量足够大,将产生新的电子和正离子对,不断重复这样的过程,就会产生大量的电子和正离子,所有这些新产生的电子离子对一般为原电离的几百上千倍,即气体放大。
电子离子对向正负极漂移过程中,由收集电极感生脉冲信号,其形状和持续时间与气体性质、气压、负载电阻及系统总电容有关,而脉冲的幅度与原电离成正比而与原电离发生的位置无关。这些代表原电离信息的脉冲信号经后续电子学线路放大成形后由多道分析器记录。
实验采用的球形含氢正比计数管结构如图1所示,内半径15mm,外半径16mm,内充氢气,其中混有极少量的多原子气体,起到抑制光电子及抑制正离子在阴极的二次电子发射的作用,外壳为304不锈钢,阳极丝为镀金钨丝,半径为0.125mm,钨丝纯度为99.99%,钨丝直径部均匀度误差低于1%。
管内气体原子序数低,对γ射线吸收少,含氢正比管对γ射线的响应主要是由于γ射线与含氢正比计数管的金属外壳作用产生次级电子(光电子、康普顿反冲电子或正负电子对),这些电子将在含氢正比计数管内电离气体产生信号。
1.2 γ射线在球形含氢正比计数管中的响应
γ射线在含氢正比计数管中的能量响应采用MCNP5蒙特卡罗程序进行模拟。模拟中将图1所示含氢正比计数管近似为球壳,球壳内半径15mm,外半径16mm,外壳材料为镍、铬、铁的合金,对应的原子组成比为0.08∶0.18∶0.74;管内气体设定为纯氢气,压强1MPa,忽略少量多原子气体;阳极丝体积极小,忽略不计;γ源近似为点源,与计数管中心的距离为5cm;分别选用137Cs的0.662MeV以及60Co的1.173MeV和1.332MeV这两组能量。为验证模拟的可靠性,从实验上对137Cs和60Co两个放射源分别进行了测量,其中,137Cs源活度为33kBq,不确定度3%,60Co源活度为10kBq,不确定度3%。源与含氢正比计数管中心距离5cm。
从实验谱和计算谱(图2)可以看出,γ射线的能量沉积主要集中在低能段,谱中未出现全能峰和康普顿边缘,且幅度随能量的增加急剧下降,与50keV处强度相比,100keV处强度下降了约2个量级,150keV处强度甚至下降了约3个数量级,这说明γ射线与含氢正比计数管外壳及管内气体作用产生的电子(光电子、康普顿反冲电子或电子对)在管内气体中的射程远大于正比计数管的尺寸,因此电子只有一部分能量沉积在管内被收集;60Co比137Cs沉积的能量要高一些,说明能量高的γ射线沉积的能量也高一些。比较计算谱和实验谱,二者符合得比较好,因此用MCNP5程序模拟γ射线在含氢正比管中的响应是可行的。裂变材料被中子轰击后,加上自身的放射性,其内部γ射线的能量分布很宽[1-6]。以铀材料为例,238U经一次α衰和两次β衰变生成234U,这个过程放出的γ射线的能量分布为29.5keV~1.695MeV[6],238U和235U辐射俘获发出的γ射线能量分布在12keV~6.5MeV[2],235U裂变瞬发γ能量在0.14~10MeV能量区间广泛分布[3],快中子非弹性散射发射的γ射线取决于裂变核素激发能级和中子能量,238U激发能级达到5.206MeV,235U的激发能级达到4.043 MeV[1]。
因此,用MCNP5程序对能量分布50keV~10MeV的γ射线在含氢正比计数管中的响应做进一步的模拟计算,结果如图3所示。
50keV和100keV的结果与137Cs源和60Co源的结果有较大的差别,见图3(a),γ射线与含氢管金属外壳作用产生的次级电子在球形含氢正比管中的入射方向可以是任意的,显然,当穿过球心时,能量损失最大,根据电子能损射程表(表1),50keV电子在1MPa气压氢气中的射程为2.2cm[9]。这说明如果电子径迹过球心,50keV的γ射线产生的光电子在直径为3.0cm的含氢管中有可能全部损失能量,但是过球心的几率总是比较小的。因此,沉积的能谱表现为50keV处有一些计数,接近50keV处有较大的计数,同时康普顿坪也隐约可见(约8keV,能量低仅记录一个点);对于100keV,显然其光电子的能量不可能全部损失在含氢管中,接近全能峰处计数变得很少了,但是康普顿边缘约28keV,却清晰可见。
随着入射γ射线能量的增加,其响应与137Cs源和60Co源的结果有一致的趋势,见图3(b),即能量较大的γ射线产生的次级电子中,射程大于3.0cm的电子占了大部分,这些电子仅在含氢管中损失部份能量,因此图3(b)中不再像低能γ射线一样出现康普顿坪或全能峰。
137Cs源和60Co源的γ射线实验以及各个能量的γ射线模拟计算显示,γ射线在含氢管中的能量沉积主要集中在100keV附近及以下,超过150keV已经降到可以忽略的程度,因此当测量50keV~1.5MeV中子能谱时,考虑γ射线的影响主要集中在50~150keV这个能段。
1.3强Cs源与Am-Be中子源的实验测量
分析γ射线的影响,还需对γ射线的强度和中子源强做一个比较,含氢正比管对50keV~1.5MeV这个能段的中子探测效率要比对γ射线的探测效率大,因此,如果γ射线本底很弱,即使γ射线在100keV附近及以下有较大的能量沉积,也是可以忽略的。但是在中子场环境下的裂变材料介质内,与中子强度相比,γ射线显然是不可忽略的[2-4,10]。用强度相当的γ射线源137Cs和Am-Be中子源模拟裂变材料内部情况,进行含氢正比管的测量实验,以确定γ射线在50~150keV这个能段的计数强度,其中137Cs源活度约1×107Bq,Am-Be中子源强约3×106s-1。实验中首先将两个放射源放在固定点位,两个放射源到含氢管之间具有相同的距离,测量混合源的能谱,之后撤走137Cs源,单独测量Am-Be源。结果示于图4。
从图4中两条曲线的比较可以看出,γ射线的能量响应范围与图3的结果一致,137Cs源的存在对100keV以上中子能谱几乎无影响,但是对于100keV以下,γ射线已经严重干扰了中子谱,γ射线在此能段的计数甚至比中子反冲质子的计数强一个量级。同样的,中子场环境下的裂变材料内部,其强γ射线会影响到介质内100keV以下中子能谱的测量。为了将50~100keV能段的中子能谱测量准确,必须采取合适的方法,将γ射线甄别掉。
2、 γ射线甄别
含氢正比计数管收集的信号是由于被电离的正负离子对在电场的作用下向正负极漂移而感生的,其幅度仅与原电离数相关而与电离发生的位置无关,但是持续时间却与该位置有关。由于正比计数管的雪崩区在阳极丝附近很小的区域,电离的位置距离此处越远,原电离进入雪崩区需要漂移的时间越长,那么电荷收集的时间也越长,表现为信号上升时间越长。
如前所述,γ射线产生的次级电子在含氢管中的电离几乎贯穿了整个灵敏区,其电离径迹非常长,这就意味着其信号的上升时间很长。相对于γ射线,能量为50~150keV的中子在含氢管中产生的反冲质子的电离赖财锋等:γ射线对含氢正比计数管中子能谱测量的影响径迹就比较短,用SRIM程序计算不同能量质子在1MPa氢气中的射程(表2),发现150keV质子的电离径迹长度仅为0.542mm,说明质子信号的收集时间比较短,其上升时间也比较短。图5即为含氢正比计数管获取的典型的中子和γ信号波形[11],中子波形集中在很短的时间,而γ信号上升时间持续很长,这对(n,γ)甄别很便利。图6是A.M.Shvetsov等[12]用上升时间法对圆柱形含氢正比计数管测量252Cf和多种γ源混合后的(n,γ)甄别谱,其中纵坐标为能量,横坐标为脉冲最大幅值Umax与脉冲前沿最大时间Tmax的比值,可理解为电荷平均收集速率,中子收集时间短,电荷平均收集速率大,而γ射线正好相反,因此(n,γ)甄别谱中中子峰在γ峰的后面。
对于球形含氢正比计数管,具有相同的电荷收集特性,因此可以考虑通过上升时间法来甄别50~150keV中子和γ信号。
3、结论
实验上验证了用MCNP程序模拟137Cs源和60Co源的γ射线在含氢正比计数管中的响应的正确性,并用MCNP程序对50keV~10MeV的γ射线在含氢正比计数管中的响应做进一步的模拟。结果显示,γ射线在含氢正比计数管中的能量沉积主要集中在100keV附近及以下,当测量50keV~1.5MeV中子能谱时,考虑γ射线的影响主要集中在50~150keV这个能段。对强度相当的Am-Be中子源和137Cs源的实验测量显示,强137Cs源的γ射线已经严重影响了含氢管对Am-Be中子源100keV以下能谱的测量。这表明,裂变材料介质内的强γ射线同样会影响到介质内100keV以下中子能谱的测量,必须采取相应的技术手段对γ射线进行甄别。根据含氢正比计数管对中子和γ射线的信号收集特性,采用上升时间法甄别掉含氢正比计数管中的γ射线是可行的。下一步的工作重点就是进行球形含氢正比计数管的(n,γ)甄别研究,为建立适于测量裂变材料介质内50keV~1.5MeV中子能谱的测量系统提供技术支持。
